英国兰开夏郡曼彻斯特M1 5GD曼彻斯特城市大学化学与环境科学分部化学与环境学院科学与工程系

2004年，Geim和Novoselov利用“苏格兰胶带”首次分离出石墨烯并对其进行表征，发现其具有优异的电子性质，自此之后，石墨烯研究呈指数形式加速。2013年发表的有关石墨烯的学术报道平均每天40篇以上。专家跟外行都对石墨烯怀有极大的兴趣，很有必要让各路专家及外行能够跟得上当前的石墨烯技术以及石墨烯技术史。该综述主要解决后面这一点，重点阐述具有更加实用方法的石墨烯研究，并辅以我们对石墨烯的认识，同时展望石墨烯的未来。

前言（Introduction）

目前的材料研究已被超薄碳薄膜[1], [2], [3], [4], [5], [6], [7], [8], [9], [10]（其中最薄的是石墨烯）的大规模生产、表征及其现实应用所吞没。目前世界各地的研究小组都致力于石墨烯的研究，希望能够找到有价值的应用。近十年的石墨烯研究已经展示出了一系列应用前景，包括长寿命电池[11]、更高效的太阳能电池[12]、防腐蚀[13]、电路板[14]、显示面板[15]、以及疾病的床旁监测[16]等医疗技术；因此许多科学家急于寻找可能实现商业化并应用到日常生活当中的重要突破，这一点并不令人奇怪。那么，什么是石墨烯？又为什么能够创造出这一切？是什么东西令石墨烯显得如此特殊，以致于引起了各国政府的大力投入？比如说英国政府投资超过2000万英镑用于石墨烯相关研究[17]。政府是否参照了那些尚未获益的项目（如人类基因组项目），政府是否愿意承担巨大的风险来再次花纳税人的钱去指望石墨烯发展未来技术？20多年前碳纳米管（石墨烯的姊妹材料）据报道有很多的现实应用，但到今天几乎没有商业化途径。那么，又是什么令石墨烯如此不同？在这篇短短的综述当中，我们希望根据当前的理论，解释石墨烯展示出来的大量潜在性质，能来回答以上这些问题。

此外，该综述还描述了石墨烯的基本背景，讨论现有的研究，并对开场的种种问题提出自己的观点和见解。人们希望石墨烯的研究投入能够将其带到较其姊妹材料碳纳米管更加现实的应用领域，尽管碳纳米管具有非常高的抗拉强度和导电性，但该发现（发现时间及发现者仍存有争议[18]）几乎没有现实应用（然而，最近有报道详细介绍了碳纳米管基iannao芯片的制备[19]）。然而，石墨烯革命令科学家如此兴奋，对这种“神奇的材料”是否能够达到期望的潜力拭目以待。 

结构、合成与性能（Structure, synthesis and properties）

石墨烯（图1）是一种碳原子sp2杂化形成的六边形结构[21]，被形容为所有石墨碳材料之母[22]，因为本质上说它可以堆垛成碳纳米管（石墨烯片有效“卷起”）和石墨（石墨烯片通过较强的范德瓦尔斯力堆叠在一起）。2004年，Geim和Novolosev首次采用现在广泛接受的“透明胶带法”分离出原始石墨烯（无异质原子污染），并对其进行表征。这种方法被认为是分离石墨烯的最简单方法。简单来说就是，采用胶带来粘高度有序热解石墨（HOPG）的鳞片，然后沉积到石英片上（图2）。就此，采用胶带来脱落鳞片，且进一步将其用到石英片上，直到最后得到单原子层厚的石墨，即石墨烯，固定在石英片上[23]。这项轻易分离石墨烯的突破使得石墨烯的优异性能可以被测量和量化，比如说，据报道石墨烯具有特别高的载流子迁移率，为2000–5000 cm2/V s [23]。然而，这并不是第一次观察到超薄的碳薄膜，事实上，在2005年单层石墨烯被观察到之前就已经有大量的报道了，但研究人员未能确定其独特的性质[10], [24], [25], [26]。比如，Hummers[27]、Staudenmaier [28]和Brodie [29]分别于20世纪50年代、1898年、以及更早的1859年分别独立合成出了氧化石墨。有报道称，1962年[30]合成出了化学还原的氧化石墨烯，甚至在1975年[31]就已经利用碳化硅合成出了单层石墨烯了。然而，以上的报道中并没有发现或报道石墨烯的独特性能；因此，那只是简单的分离策略而已，目前石墨烯优异性能的发现正式启动了石墨烯研究作为未来技术[10]的引擎。Geim和Novoselov因在二维原子晶体方面的开创性研究获得了2010年的诺贝尔物理学奖[32]。 

图1.石墨烯（上）及其相关结构：富勒烯（左下）、碳纳米管（中下）、石墨（右下）。

图片转载自参考文献[22]，经Nature授权许可。 

图2. 2004年Novoselov和Geim报道的“透明胶带”法。

图片转载自参考文献[86]，经Nature授权许可。

上述的研究之后，研究的重点转向了石墨烯的大规模合成、人为控制结构使其性能向有利的方向改变、如Geim和Novoselov那样继续探索石墨烯的物理特性。合成方法很快成为石墨烯的主要问题，因为原始的粘胶方法只能分离出少量的石墨烯，且该方法太过于费时费力。大规模合成石墨烯成为急需解决的问题，但事实上即使10年之后的今天仍然没有得到妥善的解决。目前大规模合成石墨烯的方法包括了多种“Hummers”方法的变种，这种方法是由William Hummers于上世纪50年代末发明的[27]。这种方法使用强氧化剂和强酸从石墨中剥离出石墨烯层，通常可从任何良好的化学供应商处购买到高纯度的石墨粉末。然而，该方法所制得的是氧化石墨烯，进一步合成石墨烯需要将氧化石墨烯进行还原，称为还原氧化石墨烯，取决于还原工艺的成功程度，可获得完全还原氧化石墨烯（即石墨烯，通常称为rGO）或部分还原石墨烯。这种还原的方法从本质上讲可以是热[33]或化学[34]的，也可以采用其他方法实现。迄今为止，最好的化学还原石墨烯的例子或许是2008年Tung等人提出的，他将氧化石墨烯纸浸泡在纯肼当中，巧妙的利用肼的强还原性[35]。据报道，数小时后，纸片消失，形成分散着石墨烯的肼悬浮液。这种石墨烯/肼悬浮液可旋涂于二氧化硅等基底上，以供表征之用。显然，存在肼的安全问题，作者随后的研究已经解决了这一问题，石墨烯可转移到DMSO等有机溶剂当中。还有石墨烯片的单分散问题以及石墨烯层数问题，虽然作者报道了高级别的单层石墨烯，但在现实中很难想象一整批当中不可避免的絮凝和团聚。还有其他的石墨烯合成方法，但包括30平方英寸石墨烯的合成方法[36]也很少采用，包括离子注入[37]、化学气相沉积（CVD）[36], [38]、液相剥离[39], [40]、以及氮化硅基底外延生长[41]。这些方法在Novoselov发表的“石墨烯路线图”[9]当中有详细的描述。2013年，Lee等人[42]利用CVD方法制得的石墨烯的强度达到原始石墨烯理论强度的90%。

石墨烯发现以来，一直有大量的研究工作集中在石墨烯物理性质的研究上。前面已经提到石墨烯具有非常高的载流子迁移率，介于2000–5000 cm−2/V s 之间[23]。现在已经知道了悬浮石墨烯溶液的载流子迁移率，在最佳条件下可达到200 000 cm−2/V s以上[21], [43], [44]。弦外之意就是如此高电子输运的材料有望用于场效应晶体管（FETs）等应用当中，甚至在2010年就可在100 GHz的频率下运行[45]，最近的石墨烯FETs甚至可以在太赫兹频率下运行[46]。石墨烯还具有特别高的光学透明度，高达97.7%[10](或者说单层石墨烯的光吸收率低至2.3%)[47]。该性质使其有望用于太阳能电池的透明电极[48]、甚至是用于全息数据存储[49]。其他特性还包括，5000 W m−1 K−1的高热导系数[50]、∼1 TPa的高杨氏模量[51]、高达2630m2 g−1的比表面积[52]。在此我们就不多介绍相关的物理性质，有兴趣的读者可以参阅参考文献[10], [21], [52]。接下来，我们将重点介绍石墨烯令人兴奋的应用。

石墨烯的应用（Graphene applications）

自2004年以来，石墨烯相关的学术出版物大幅增加。图3显示了石墨烯的增长以及部分历史时点，以“石墨烯”（graphene）为关键词出版的论文(Web of Knowledge 2014)超过14,000篇。截至2013年，即该综述写作之时，已经存在有一系列石墨烯和恒方法（前面已经简要描述过），每一种合成方法都有各自的优点，同时可合成不同类型的石墨烯（单层、多层等等），每种石墨烯根据其性能的不同可用于不同的应用领域。图4描述了不同电阻率石墨烯的应用领域[53]。从本节开始，我们将讨论石墨烯研究的多个现实用处。 

图3. 2004年往后石墨烯相关学术出版物的数量（来源：Web of Knowledge, 08/02/14）以及石墨烯相关的突破。

根据参考文献[23], [36], [42], [67], [87], [88]信息绘制该图。

图4.随不同类型石墨烯的电阻率不同，潜在的应用。

图片转载自参考文献[53]，经IOPScience授权许可。

高速电子产品（High-speed electronics）

首次提出石墨烯现实应用是由于其具有非常高的导电性。普遍认为高导电性对高速电子产品而言是非常理想的。虽然这是事实，但电子器件需要包含带隙很小的半导体，这是电子器件“开和关”状态所必需的。然而，石墨烯是一种零带隙材料，因此无法以这种方式实现商业化。尽管科学家已经不知疲倦的合成出具有带隙的石墨烯衍生物[54], [55], [56]，但这些努力对这种应用而言是无效的，虽然最近的研究已经阐明了双层石墨烯带隙的缺失来自于石墨烯片的扭曲[57]。事实上，0.1°的扭曲就能引起带隙的崩塌。不管这一点，已经开发出了超薄石墨烯晶体管，如图5[58]所示。石墨烯基晶体管的一个特殊问题在于器件制备过程中石墨烯片的缺陷。也就是说，2010年那篇文献当中报道的，采用自对准Co2Si–Al2O3纳米线作为石墨烯晶体管的栅极，防止退化，且可在100-300 GHz频率段内运行[59]。这一石墨烯领域发展如此迅速，未来十年内高速石墨烯晶体管出现在消费类电子产品上也并不是什么惊喜。这一观点同样出现在Novoselov等人的综述中[9]。 

图5.超薄柔性石墨烯晶体管。

图片转载自参考文献[53]，经IOPScience授权许可。

数据存储（Data storage）

减小数据存储设备的尺寸、或增加数据存储设备的容量，同时保持硬件部分闪存驱动片的尺寸，是石墨烯研究领域的一个较小方向，但已经展现出了一些令人印象深刻的发现。研究人员调查氧化石墨烯的存储性能已经表明，聚合物和氧化石墨烯改性的ITO电极显示出了非挥发性存储器件的写入-读取-擦拭-读取-重写循环（如图6所示）[60]。随后，氧化石墨烯基器件已经显示出了0.2 Tbits cm−3的数据容量，相当于目前所用的16 GB USB闪存的十倍[49]。随着数据存储的需求越来越大，如果研究针对提高存储容量的话，理论上石墨烯未来可取代当前的固态技术。我们认为，考虑到USB闪存已经很小了，减小器件的尺寸是另外的问题；但是USB闪存大小的器件容量达到TB级，同时将器件成本降至最低，并不需要太长时间。更多信息可参见参考文献[61], [62], [63]。 

图6.聚合物和氧化石墨烯改性的ITO电极的典型电流/电压曲线。其中曲线1-5分别表示写入-读取-擦拭-读取-重写循环。

图片转载自参考文献[53]，经Wiley授权许可。

LCD智能窗和OLED显示器（LCD smart windows and OLED displays）

图7展示了一种液晶显示（LCD）智能窗，何种柔性器件只在通电后才会变得透明。该技术利用了这样一种器件，即柔性聚合物和石墨烯构成两个柔性电极，在这两电极之间插入液晶层[64]。电场使得嵌在中间的光散射液晶显示出透明背景。有机发光二极管（OLED）显示器也是采用石墨烯作为柔性OLED对电极的大规模研究领域。目前OLED技术采用ITO作为对电极，这种材料比较脆且供不应求[65]，而石墨烯具有良好的柔性。据推测，这种器件使得三星等跨国公司对石墨烯商业化表现出极大的兴趣（参见新闻[66]）。该技术的应用包括移动设备及平板设备的柔性触摸屏。这方面的更多研究使得曲面屏幕的移动电话不会太遥远！甚至可能实现柔性三维显示，这在10年前是无法想象的。 

图7. LCD智能窗的生产及设计示意图（a-d）；实际的LCD智能窗（e）。

图片转载自参考文献[53]，经Nature授权许可。

超级电容器（Supercapacitors）

每一个电子器件当中几乎都有储能装置，负责在短时间内为器件供电。超级电容器是一种储能装置，能够提供比普通电容器更高的电流。大多数超级电容器技术利用高内表面积的材料来存储电荷，石墨烯的内表面积高达2630 m2 g−1，似乎是显而易见的选择之一。2010年，Liu等人制备了石墨烯超级电容器[67]，打破了电容器的容量纪录。需要高电流来加速的电动汽车是超级电容器的潜在应用之一。科学界已多次尝试生产石墨烯基超级电容器，读者可参阅参考文献[68], [69], [70], [71], [72], [73]。然而到目前为止，这些技术仍未得到广泛应用。这种石墨烯超级电容器具有令人兴奋的前景，因为可以应用到电动汽车和火车上，甚至有一天可以应用到飞机上。事实上，已有飞机（比如空客A380）使用超级电容器了，但只用于执行打开机舱门之类的较小电动任务。 

太阳能电池（Solar Cells）

光伏电池，或称为太阳能电池，是石墨烯的另一潜在应用。当前采用铂电极的太阳能电池技术至少存在两个问题：地球上铂的储量低，第二个是与之相关的太阳能电池成本较高。按照Wang等人的描述[74]，石墨烯是良好的导体，石墨烯电极可以降低成本和电池重量，同时保持电池的效率。采用石墨烯电极的染料敏化太阳能电池获得了7.8%的效率，只比采用铂对电极的电池低0.2%，但成本只有一成。显然，提高效率更好，但在当前技术上削减成本与提升效率一样重要。尽管如此，任何对绿色能源的贡献都将毫无疑问的赢得政府、活跃团体、以及那些认为家庭水电费过高的户主的支持。石墨烯太阳能电池是所有现在讨论的应用当中最难以实现的。但是，通常的太阳能电池研究已经多年停滞不前了，即使是所有的迹象都还是在进展。石墨烯是该“出手”了。其他研究可参见参考文献[75], [76], [77], [78], [79]。 

电化学传感（Electrochemical sensing）

石墨烯应用的一个截然不同的领域是电化学分析。石墨烯革命浪潮之后，出现了大量利用石墨烯作为催化电化学反应电极材料的报道（石墨烯电催化的例子可参见参考文献[10], [80], [81]）。然而，很多液相为主的工业生产石墨烯工艺当中所使用的表面活性剂就是所观察的多个目标分析物[82], [83]电催化的来源。考虑石墨烯的结构，很直观，大多数结构具有稀疏的电子密度，因为大多数结构可看作是低电子转移率的石墨的一个基准面。图8总结了n层原始石墨烯的相关电化学反应活性，其中单层石墨烯（n=1）显示出很慢的电化学过程，当n增加到8以上时，就类似于石墨了[10]。虽然存在很多争议，但许多电化学家认为，如果以这样的一种方式来取向的话，即石墨烯的基面暴露于目标分析物，那么石墨烯本身并不催化电化学反应[84]。然而，除前面提到的高电导率外，石墨烯确实表现出了吸附性能，很多研究人员利用石墨烯作为电极复合材料的稳定剂。值得注意的一个特殊例子是利用石墨烯作为阿尔茨海默病典型DNA脱氧核糖核苷酸的支撑[85]。这些脱氧核糖核苷酸与阿尔茨海默病相关的DNA有特异性结合，将其阻止在电极表面。接着，测量发现阻抗是否发生变化，以此来说明阿尔茨海默病DNA是否存在于样品当中。这种优雅的工作不仅可用于阿尔茨海默病的筛选，还可作为不同疾病的宿主（作者认为石墨烯基技术科用于设计性传播疾病的床旁筛选，有效减少患者的等待时间。）此外，如果该技术可以利用DNA链对某一特定疾病的特异性，是否有更多的疾病可以采用这种技术来检测。另外，可以设计出富含缺陷的石墨烯表面，使得石墨烯表面带有含氧官能团（烷氧基、C=O），从而制得活性边-面/缺陷，这可以提高石墨烯的电化学活性，因此这已被用于许多石墨烯研究当中，这是生产下一代石墨烯基电化学传感器的关键。 

图8.n层原始石墨烯靠近典型氧化还原探针（比如三氯化六铵合钌）的相关电化学反应示意图。随着石墨烯层数的增加，在循环伏安曲线当中峰-峰之间间隔减小，说明异质电子转移率提高，从而表现出更好的电化学性能。

图片根据参考文献[90]绘制而成。注意：如果在原始石墨烯当中引入缺陷（空穴、悬空键等），都将发生变化。 

结束语（Concluding remarks）

引言当中我们提出了几个问题，不管石墨烯是否应该吸引已经收到的大量资金。我们认为这些质疑是正常的，考虑到碳纳米管（石墨烯的姊妹材料）已经发现20多年了，在商业技术方面一直未取得重要进展。然而，相比于碳纳米管，有更多的注意力转向了石墨烯。这是因为石墨烯具有无与伦比的性能，牢牢抓住了全世界科学家的想象，不知疲倦的研究希望能够制出石墨烯基电子器件。我们已经提出了一系列的应用，其中部分甚至是可用于展示的原始技术，满足更快速的电子产品、电动汽车、床旁监测筛选技术、甚至是更高效的能源发电的需求，世界有很好的理由为石墨烯取代所有消费电子产品当中的硅材料而兴奋。很显然，这项工作远未达到，但石墨烯具有大量的优异性能（相比于碳纳米管），即使在今后十年内实现第一个石墨烯基商业应用技术也不足为奇。需要克服的障碍有很多，比如大规模生产以及石墨烯的质量。举个例子，在很多应用领域，它们需要大面积的、无缺陷的、无晶界的、单晶石墨烯，但很不幸，迄今为止仍无法实现。另外的挑战有提高太阳能电池效率、利用超大比表面积石墨烯制备石墨烯基超级电容器、通过丝网印刷及相关的石墨烯技术制备电化学传感的手持式装置。我们把它留给读者自己来决定政府是否应该资助石墨烯的研究。 

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新材料在线编译整理——翻译：菠菜     校正：摩天轮